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福建活性炭吸附和異質光催化

[ 發布日期:2022-08-05 點擊:31191 來源:本站 【打印此文】 【關閉窗口】]
 

  活性炭吸附和異質光催化

  本研究的(de)目(mu)的(de)是(shi)評估在(zai)(zai)(zai)生(sheng)物(wu)(wu)預處理的(de)灰(hui)(hui)水和(he)極(ji)性(xing)(xing)(xing)(xing)脂肪族(zu)化(hua)(hua)合物(wu)(wu)極(ji)性(xing)(xing)(xing)(xing)脂肪族(zu)化(hua)(hua)合物(wu)(wu)光(guang)(guang)(guang)催(cui)化(hua)(hua)氧(yang)化(hua)(hua)中添(tian)加活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)是(shi)否(fou)具有(you)(you)協同(tong)作(zuo)用(yong),如以前(qian)用(yong)苯(ben)酚證(zheng)明的(de)那樣。使(shi)用(yong)UV燈和(he)光(guang)(guang)(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)TiO 2.用(yong)五(wu)倍濃縮的(de)生(sheng)物(wu)(wu)預處理灰(hui)(hui)水和(he)四乙(yi)二(er)(er)醇(chun)二(er)(er)甲(jia)(jia)醚水溶液記錄光(guang)(guang)(guang)催(cui)化(hua)(hua)氧(yang)化(hua)(hua)動力學P25存(cun)在(zai)(zai)(zai)和(he)無(wu)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)。協同(tong)作(zuo)用(yong)因子SF光(guang)(guang)(guang)催(cui)化(hua)(hua)氧(yang)化(hua)(hua)率常(chang)(chang)數與無(wu)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)在(zai)(zai)(zai)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)存(cun)在(zai)(zai)(zai)下的(de)速率常(chang)(chang)數之比。灰(hui)(hui)水濃縮物(wu)(wu)沒有(you)(you)觀察到協同(tong)作(zuo)用(yong)(SF≈1)。對(dui)(dui)于脂肪族(zu)化(hua)(hua)合物(wu)(wu),四乙(yi)二(er)(er)醇(chun)二(er)(er)甲(jia)(jia)醚,活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)的(de)添(tian)加實際上是(shi)光(guang)(guang)(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(SF (一)具有(you)(you)抑制作(zuo)用(yong),在(zai)(zai)(zai)苯(ben)酚水溶液的(de)參考實驗中確(que)認了協同(tong)作(zuo)用(yong)。通過活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)對(dui)(dui)其有(you)(you)機(ji)成分(fen)的(de)低(di)吸附(fu),可以解(jie)釋灰(hui)(hui)水濃縮物(wu)(wu)沒有(you)(you)協同(tong)作(zuo)用(yong)。四乙(yi)二(er)(er)醇(chun)二(er)(er)甲(jia)(jia)醚的(de)光(guang)(guang)(guang)催(cui)化(hua)(hua)氧(yang)化(hua)(hua)是(shi)由于活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)顆粒對(dui)(dui)光(guang)(guang)(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)的(de)屏(ping)蔽。假設混合過程中的(de)協同(tong)作(zuo)用(yong)僅限于芳香族(zu)有(you)(you)機(ji)物(wu)(wu)。粉(fen)狀活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)的(de)添(tian)加有(you)(you)利(li)于有(you)(you)機(ji)物(wu)(wu)的(de)附(fu)加吸附(fu)和(he)去除,光(guang)(guang)(guang)催(cui)化(hua)(hua)氧(yang)化(hua)(hua)導(dao)致活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)存(cun)在(zai)(zai)(zai)時有(you)(you)機(ji)濃度降(jiang)低(di)60%紫外線照射時間。

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  灰水比(bi)城(cheng)市污水更好地再利用,因為(wei)它與(yu)衛生(sheng)用水和(he)工業廢水分離,因為(wei)它含有低濃(nong)度的(de)(de)營養物(wu)質、病原(yuan)體(ti)(ti)和(he)危險的(de)(de)工業化(hua)(hua)學(xue)品。經(jing)過生(sheng)物(wu)處理,即使(shi)在(zai)低技(ji)術過程(cheng)(cheng)中,如(ru)間歇供應地下垂(chui)直(zhi)流建造的(de)(de)濕地,也(ye)會產(chan)生(sheng)總有機碳(TOC)濃(nong)度在(zai)5-15 mg L -1范(fan)圍內的(de)(de)流出(chu)物(wu)。此外,必須去除生(sheng)物(wu)處理灰水中發現(xian)(xian)的(de)(de)有機微污染物(wu)。實現(xian)(xian)這些目標的(de)(de)可(ke)持(chi)續方法(fa)是(shi)太陽能異質光催化(hua)(hua)氧化(hua)(hua)(PCO)懸浮在(zai)廢水中的(de)(de)半(ban)導體(ti)(ti)顆粒的(de)(de)先進氧化(hua)(hua)過程(cheng)(cheng)。

  因此,有必要制定太陽能PCO策略更有效。很有前途(tu)的(de)技(ji)術(shu)是(shi)PCO結(jie)合(he)活性炭吸附(fu)。含苯酚模型(xing)廢水已經顯示出這種特定活性炭類型(xing)的(de)存(cun)(cun)在,導(dao)致了改善PCO常(chang)數為4-氯(lv)苯酚、咖啡酸(suan)、2、4-二(er)氯(lv)苯氧乙酸(suan)、氯(lv)丁酸(suan)。在PCO 活性炭組合(he)過(guo)程(cheng)中觀察到的(de)協同作用通(tong)常(chang)基于協同因子(SF),存(cun)(cun)在下的(de)PCO速率常(chang)數(k PCO_活性炭和活性炭不存(cun)(cun)在(k PCO)的(de)比例:SF=k PCO_活性炭/k PCO。

  協(xie)同(tong)(tong)(tong)作(zuo)(zuo)用的(de)(de)一個原因是有機分子從(cong)吸附(fu)劑(ji)到直接附(fu)著(zhu)在活(huo)性炭(tan)(tan)上(shang)的(de)(de)光(guang)(guang)催化劑(ji)顆粒(li)的(de)(de)短擴散途徑。因此,已經發現了(le)PCO /活(huo)性炭(tan)(tan)混合(he)工藝SF與(yu)活(huo)性炭(tan)(tan)和光(guang)(guang)催化劑(ji)顆粒(li)之間的(de)(de)界面(mian)積(ji)有關。TiO 增加了(le)與(yu)活(huo)性炭(tan)(tan)的(de)(de)界面(mian)接觸(chu)和協(xie)同(tong)(tong)(tong)作(zuo)(zuo)用。但當接觸(chu)面(mian)積(ji)超過(guo)光(guang)(guang)催化劑(ji)總表面(mian)的(de)(de)50%時(shi),協(xie)同(tong)(tong)(tong)效應降(jiang)低。

  此(ci)(ci)外,活(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)微晶表(biao)(biao)面(mian)(mian)的(de)(de)特(te)定(ding)官能(neng)團(如羧甲酸或環醚基(ji))被假(jia)位于(yu)TiO 2表(biao)(biao)面(mian)(mian)上(shang)的(de)(de)Ti中(zhong)(zhong)心]協調相互作(zuo)用,特(te)別是以銳(rui)鈦礦的(de)(de)形式,主要是TiO 2修(xiu)改P25。銳(rui)鈦礦表(biao)(biao)現出(chu)比金紅(hong)石更高的(de)(de)氧(yang)原子空(kong)位(即氧(yang)配體缺(que)陷)。的(de)(de)Ti電(dian)子光(guang)(guang)催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)和(he)(he)吸附劑(ji)(ji)(ji)(ji)由含氧(yang)活(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)官能(neng)表(biao)(biao)面(mian)(mian)基(ji)團中(zhong)(zhong)心協調。假(jia)設光(guang)(guang)催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)中(zhong)(zhong)的(de)(de)光(guang)(guang)移動電(dian)子可(ke)以這樣轉移到(dao)相鄰的(de)(de)活(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)表(biao)(biao)面(mian)(mian)。因此(ci)(ci),光(guang)(guang)催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)內的(de)(de)光(guang)(guang)誘(you)導(dao)電(dian)子和(he)(he)空(kong)穴的(de)(de)重(zhong)組(zu)減少,導(dao)致孔(kong)的(de)(de)壽命延長,并且它們(men)到(dao)達光(guang)(guang)催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)表(biao)(biao)面(mian)(mian)的(de)(de)可(ke)能(neng)性(xing)(xing)(xing)(xing)更高,從而更有(you)(you)效地氧(yang)化(hua)(hua)在(zai)光(guang)(guang)催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)附近的(de)(de)有(you)(you)機物光(guang)(guang)催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)。光(guang)(guang)催化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)/活(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)界面(mian)(mian)面(mian)(mian)積和(he)(he)兩種固體之間(jian)的(de)(de)電(dian)荷(電(dian)子或空(kong)穴)轉移受到(dao)活(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)表(biao)(biao)面(mian)(mian)化(hua)(hua)學(因此(ci)(ci)源材料和(he)(he)活(huo)(huo)化(hua)(hua)過(guo)程(cheng))的(de)(de)影響(xiang)。因此(ci)(ci),只有(you)(you)特(te)定(ding)的(de)(de)活(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)PCO /在(zai)活(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)組(zu)合(he)過(guo)程(cheng)中(zhong)(zhong)引起(qi)協同效應(ying)。

  在(zai)PCO在(zai)實驗(yan)中,活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)微(wei)晶中的(de)(de)石墨烯(xi)層結構也影響光(guang)催化TiO 2 /活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)系統(tong)協同(tong)作(zuo)(zuo)用(yong)程度。活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)的(de)(de)電導(dao)率越(yue)高,石墨烯(xi)層紊亂越(yue)低(即(ji)與純石墨結構越(yue)近)。當活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)中石墨微(wei)晶的(de)(de)電子(zi)半(ban)導(dao)體(ti)性(xing)(xing)足(zu)夠(gou)時(shi),活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)可(ke)以從接(jie)觸光(guang)中轉移(yi)TiO 注入的(de)(de)電荷載流(liu)子(zi)粒子(zi)。添加特(te)(te)定的(de)(de)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)類型PCO這支持(chi)了光(guang)觸媒內空穴電子(zi)重組抑制的(de)(de)上述效(xiao)果(guo)。一般來說,活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)的(de)(de)特(te)(te)性(xing)(xing)是PCO與活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)吸附的(de)(de)協同(tong)作(zuo)(zuo)用(yong)非常復雜。

  添加(jia)特(te)定的(de)(de)(de)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)會導致TiO 2基酚PCO速率常數增(zeng)加(jia)。因此,盡管使(shi)用不(bu)(bu)同類(lei)型(xing)的(de)(de)(de)不(bu)(bu)同類(lei)型(xing)UV燈與(yu)其它稍有不(bu)(bu)同的(de)(de)(de)實(shi)(shi)驗(yan)條件(jian),但文獻中描述的(de)(de)(de)實(shi)(shi)驗(yan)可以再現。苯酚中有不(bu)(bu)同的(de)(de)(de)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)PCO中沒有產生任何協(xie)(xie)同作(zuo)(zuo)用,證(zheng)實(shi)(shi)僅具有特(te)定性(xing)(xing)(xing)質的(de)(de)(de)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)能(neng)夠提高PCO速率常數。脂肪族化(hua)合(he)(he)物(wu)通過(guo)添加(jia)特(te)殊活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)和(he)脂肪族化(hua)合(he)(he)物(wu)PCO由活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)顆粒(li)引起(qi)的(de)(de)(de)光(guang)催化(hua)劑明顯(xian)遮擋甚至被(bei)抑制(zhi)。當檢測到協(xie)(xie)同作(zuo)(zuo)用時,可能(neng)補(bu)償了抑制(zhi)性(xing)(xing)(xing)陰影效應。假(jia)設與(yu)特(te)定活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)添加(jia)的(de)(de)(de)協(xie)(xie)同作(zuo)(zuo)用僅發生在芳(fang)族化(hua)合(he)(he)物(wu)中PCO中。他們的(de)(de)(de)π- π與(yu)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)炭(tan)(tan)顆粒(li)中的(de)(de)(de)石墨烯層(ceng)或特(te)定的(de)(de)(de)官能(neng)表面基團相互作(zuo)(zuo)用,可假(jia)定為協(xie)(xie)同作(zuo)(zuo)用的(de)(de)(de)先決條件(jian)。

  五重濃縮生(sheng)物(wu)預(yu)處理灰水(shui)(shui)PCO不(bu)受特定活性炭(tan)添(tian)加的抑制(zhi)或增(zeng)強(qiang)。由于高比例的灰水(shui)(shui)有(you)(you)機(ji)(ji)物(wu)不(bu)能吸附在活性炭(tan)上,因此可以防止廢水(shui)(shui)中有(you)(you)害物(wu)質(包括芳(fang)香族(zu)結(jie)構)的協同作用。然而(er),將活性炭(tan)添(tian)加到(dao)生(sheng)物(wu)預(yu)處理灰水(shui)(shui)中PCO由于有(you)(you)機(ji)(ji)物(wu)的吸附,因為有(you)(you)機(ji)(ji)物(wu)的吸附和去除(chu)增(zeng)加了(le)光(guang)催化礦化的去除(chu)。結(jie)果強(qiang)調,實際廢水(shui)(shui)研(yan)究的協同作用是重要的,而(er)不(bu)是苯(ben)酚(fen)等模型有(you)(you)機(ji)(ji)物(wu)的純水(shui)(shui)溶(rong)液。