
活性炭吸附和異質光催化
本研究的(de)(de)目的(de)(de)是(shi)評估(gu)在生(sheng)物預(yu)處(chu)理的(de)(de)灰(hui)水和(he)極(ji)性(xing)脂(zhi)肪(fang)族(zu)(zu)化(hua)(hua)(hua)合(he)(he)物極(ji)性(xing)脂(zhi)肪(fang)族(zu)(zu)化(hua)(hua)(hua)合(he)(he)物光(guang)催(cui)化(hua)(hua)(hua)氧化(hua)(hua)(hua)中(zhong)添加(jia)活性(xing)炭(tan)是(shi)否具有(you)協(xie)(xie)同(tong)(tong)作用(yong)(yong)(yong),如(ru)以(yi)前用(yong)(yong)(yong)苯(ben)酚證明的(de)(de)那樣。使用(yong)(yong)(yong)UV燈和(he)光(guang)催(cui)化(hua)(hua)(hua)劑(ji)TiO 2.用(yong)(yong)(yong)五倍(bei)濃(nong)縮(suo)(suo)的(de)(de)生(sheng)物預(yu)處(chu)理灰(hui)水和(he)四乙二(er)醇二(er)甲(jia)醚水溶(rong)液(ye)記錄光(guang)催(cui)化(hua)(hua)(hua)氧化(hua)(hua)(hua)動力學(xue)P25存(cun)在和(he)無(wu)活性(xing)炭(tan)。協(xie)(xie)同(tong)(tong)作用(yong)(yong)(yong)因子SF光(guang)催(cui)化(hua)(hua)(hua)氧化(hua)(hua)(hua)率(lv)常(chang)數與無(wu)活性(xing)炭(tan)在活性(xing)炭(tan)存(cun)在下的(de)(de)速率(lv)常(chang)數之比(bi)。灰(hui)水濃(nong)縮(suo)(suo)物沒有(you)觀察(cha)到協(xie)(xie)同(tong)(tong)作用(yong)(yong)(yong)(SF≈1)。對于(yu)脂(zhi)肪(fang)族(zu)(zu)化(hua)(hua)(hua)合(he)(he)物,四乙二(er)醇二(er)甲(jia)醚,活性(xing)炭(tan)的(de)(de)添加(jia)實際上是(shi)光(guang)催(cui)化(hua)(hua)(hua)劑(ji)(SF (一)具有(you)抑(yi)制(zhi)作用(yong)(yong)(yong),在苯(ben)酚水溶(rong)液(ye)的(de)(de)參考實驗中(zhong)確(que)認(ren)了協(xie)(xie)同(tong)(tong)作用(yong)(yong)(yong)。通過活性(xing)炭(tan)對其有(you)機成分的(de)(de)低吸(xi)附,可以(yi)解釋灰(hui)水濃(nong)縮(suo)(suo)物沒有(you)協(xie)(xie)同(tong)(tong)作用(yong)(yong)(yong)。四乙二(er)醇二(er)甲(jia)醚的(de)(de)光(guang)催(cui)化(hua)(hua)(hua)氧化(hua)(hua)(hua)是(shi)由于(yu)活性(xing)炭(tan)顆粒(li)對光(guang)催(cui)化(hua)(hua)(hua)劑(ji)的(de)(de)屏蔽。假設混(hun)合(he)(he)過程中(zhong)的(de)(de)協(xie)(xie)同(tong)(tong)作用(yong)(yong)(yong)僅限于(yu)芳(fang)香族(zu)(zu)有(you)機物。粉(fen)狀活性(xing)炭(tan)的(de)(de)添加(jia)有(you)利于(yu)有(you)機物的(de)(de)附加(jia)吸(xi)附和(he)去(qu)除,光(guang)催(cui)化(hua)(hua)(hua)氧化(hua)(hua)(hua)導致活性(xing)炭(tan)存(cun)在時(shi)(shi)有(you)機濃(nong)度降(jiang)低60%紫外線照(zhao)射時(shi)(shi)間(jian)。

灰(hui)水比城市污水更好地(di)再利用,因為(wei)它與(yu)衛生(sheng)用水和(he)工(gong)業(ye)廢水分離,因為(wei)它含有(you)低濃度的(de)(de)營(ying)養物(wu)(wu)質、病原體(ti)和(he)危(wei)險的(de)(de)工(gong)業(ye)化(hua)學品。經(jing)過(guo)生(sheng)物(wu)(wu)處理(li),即使在低技術(shu)過(guo)程(cheng)中(zhong)(zhong),如(ru)間歇供應地(di)下(xia)垂直(zhi)流(liu)建造的(de)(de)濕地(di),也會(hui)產生(sheng)總有(you)機碳(tan)(TOC)濃度在5-15 mg L -1范圍(wei)內(nei)的(de)(de)流(liu)出(chu)物(wu)(wu)。此(ci)外(wai),必須去(qu)除生(sheng)物(wu)(wu)處理(li)灰(hui)水中(zhong)(zhong)發現的(de)(de)有(you)機微污染物(wu)(wu)。實現這(zhe)些目標(biao)的(de)(de)可持續方法是太陽能異質光催化(hua)氧化(hua)(PCO)懸浮在廢水中(zhong)(zhong)的(de)(de)半導(dao)體(ti)顆粒的(de)(de)先(xian)進氧化(hua)過(guo)程(cheng)。
因(yin)(yin)此(ci),有必(bi)要制(zhi)定(ding)太(tai)陽能(neng)PCO策略更有效。很有前(qian)途的(de)技術(shu)是PCO結合活(huo)性(xing)(xing)炭吸(xi)附。含苯酚模(mo)型廢水已經顯(xian)示出(chu)這種(zhong)特定(ding)活(huo)性(xing)(xing)炭類型的(de)存在(zai),導致了改(gai)善(shan)PCO常(chang)數(shu)為4-氯(lv)苯酚、咖啡酸(suan)、2、4-二氯(lv)苯氧乙酸(suan)、氯(lv)丁(ding)酸(suan)。在(zai)PCO 活(huo)性(xing)(xing)炭組合過程中觀(guan)察到的(de)協(xie)同作用通常(chang)基于協(xie)同因(yin)(yin)子(zi)(SF),存在(zai)下的(de)PCO速率常(chang)數(shu)(k PCO_活(huo)性(xing)(xing)炭和(he)活(huo)性(xing)(xing)炭不存在(zai)(k PCO)的(de)比例:SF=k PCO_活(huo)性(xing)(xing)炭/k PCO。
協(xie)同(tong)(tong)作用的一個(ge)原(yuan)因是有機分子從(cong)吸附劑(ji)(ji)到直接(jie)附著在(zai)活(huo)性炭(tan)上的光催(cui)化劑(ji)(ji)顆(ke)粒的短擴散途徑(jing)。因此,已經發現了PCO /活(huo)性炭(tan)混合工藝SF與活(huo)性炭(tan)和(he)光催(cui)化劑(ji)(ji)顆(ke)粒之間(jian)的界面(mian)積有關。TiO 增加了與活(huo)性炭(tan)的界面(mian)接(jie)觸和(he)協(xie)同(tong)(tong)作用。但(dan)當(dang)接(jie)觸面(mian)積超過光催(cui)化劑(ji)(ji)總表(biao)面(mian)的50%時,協(xie)同(tong)(tong)效(xiao)應降(jiang)低。
此(ci)(ci)外,活(huo)(huo)性炭(tan)微晶(jing)表(biao)(biao)(biao)面(mian)的(de)(de)(de)(de)特(te)定官能(neng)團(tuan)(如(ru)羧(suo)甲酸或環醚(mi)基(ji))被假位于(yu)TiO 2表(biao)(biao)(biao)面(mian)上(shang)的(de)(de)(de)(de)Ti中心(xin)]協調相(xiang)互作(zuo)用,特(te)別是以銳鈦(tai)礦(kuang)的(de)(de)(de)(de)形式,主要(yao)是TiO 2修改P25。銳鈦(tai)礦(kuang)表(biao)(biao)(biao)現出比金紅(hong)石更高(gao)的(de)(de)(de)(de)氧原子空(kong)(kong)位(即氧配(pei)體(ti)缺陷)。的(de)(de)(de)(de)Ti電(dian)(dian)子光(guang)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)和(he)吸(xi)附劑(ji)(ji)(ji)由含氧活(huo)(huo)性炭(tan)官能(neng)表(biao)(biao)(biao)面(mian)基(ji)團(tuan)中心(xin)協調。假設光(guang)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)中的(de)(de)(de)(de)光(guang)移(yi)動電(dian)(dian)子可以這樣轉(zhuan)移(yi)到相(xiang)鄰的(de)(de)(de)(de)活(huo)(huo)性炭(tan)表(biao)(biao)(biao)面(mian)。因此(ci)(ci),光(guang)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)內的(de)(de)(de)(de)光(guang)誘導(dao)電(dian)(dian)子和(he)空(kong)(kong)穴(xue)的(de)(de)(de)(de)重(zhong)組減少,導(dao)致(zhi)孔的(de)(de)(de)(de)壽命延(yan)長,并且它(ta)們到達光(guang)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)表(biao)(biao)(biao)面(mian)的(de)(de)(de)(de)可能(neng)性更高(gao),從而更有效(xiao)(xiao)地氧化(hua)在(zai)光(guang)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)附近的(de)(de)(de)(de)有機物光(guang)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)。光(guang)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)/活(huo)(huo)性炭(tan)界(jie)面(mian)面(mian)積和(he)兩種(zhong)固體(ti)之間的(de)(de)(de)(de)電(dian)(dian)荷(電(dian)(dian)子或空(kong)(kong)穴(xue))轉(zhuan)移(yi)受到活(huo)(huo)性炭(tan)表(biao)(biao)(biao)面(mian)化(hua)學(xue)(因此(ci)(ci)源(yuan)材料和(he)活(huo)(huo)化(hua)過程)的(de)(de)(de)(de)影響。因此(ci)(ci),只(zhi)有特(te)定的(de)(de)(de)(de)活(huo)(huo)性炭(tan)PCO /在(zai)活(huo)(huo)性炭(tan)組合過程中引起協同效(xiao)(xiao)應。
在PCO在實(shi)驗中(zhong),活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)微晶中(zhong)的(de)(de)石(shi)(shi)墨烯層結(jie)(jie)構也影響(xiang)光(guang)催化(hua)TiO 2 /活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)系統協(xie)同作(zuo)用程(cheng)度。活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)的(de)(de)電(dian)導率越(yue)高(gao),石(shi)(shi)墨烯層紊(wen)亂越(yue)低(即(ji)與(yu)純石(shi)(shi)墨結(jie)(jie)構越(yue)近(jin))。當活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)中(zhong)石(shi)(shi)墨微晶的(de)(de)電(dian)子(zi)半導體性(xing)(xing)足夠時,活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)可以從接觸(chu)光(guang)中(zhong)轉移TiO 注(zhu)入(ru)的(de)(de)電(dian)荷載流(liu)子(zi)粒子(zi)。添加(jia)特定的(de)(de)活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)類型PCO這支持了光(guang)觸(chu)媒(mei)內(nei)空穴(xue)電(dian)子(zi)重組抑制的(de)(de)上述效果。一般(ban)來說,活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)的(de)(de)特性(xing)(xing)是(shi)PCO與(yu)活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)吸附(fu)的(de)(de)協(xie)同作(zuo)用非常復(fu)雜。
添(tian)加(jia)(jia)特(te)定(ding)(ding)的(de)(de)(de)活(huo)(huo)性(xing)炭會(hui)導致TiO 2基(ji)酚PCO速率常數增加(jia)(jia)。因此,盡管使用(yong)(yong)不(bu)同(tong)(tong)(tong)類型(xing)(xing)的(de)(de)(de)不(bu)同(tong)(tong)(tong)類型(xing)(xing)UV燈(deng)與其它稍(shao)有(you)不(bu)同(tong)(tong)(tong)的(de)(de)(de)實驗條(tiao)件,但(dan)文獻中(zhong)(zhong)描述的(de)(de)(de)實驗可(ke)以再現。苯酚中(zhong)(zhong)有(you)不(bu)同(tong)(tong)(tong)的(de)(de)(de)活(huo)(huo)性(xing)炭PCO中(zhong)(zhong)沒(mei)有(you)產生任何協(xie)同(tong)(tong)(tong)作(zuo)(zuo)用(yong)(yong),證實僅具有(you)特(te)定(ding)(ding)性(xing)質(zhi)的(de)(de)(de)活(huo)(huo)性(xing)炭能(neng)夠提高PCO速率常數。脂(zhi)肪(fang)族化(hua)(hua)合(he)物(wu)(wu)通過(guo)添(tian)加(jia)(jia)特(te)殊活(huo)(huo)性(xing)炭和脂(zhi)肪(fang)族化(hua)(hua)合(he)物(wu)(wu)PCO由活(huo)(huo)性(xing)炭顆粒引(yin)起的(de)(de)(de)光催化(hua)(hua)劑明(ming)顯遮(zhe)擋甚至被抑制。當檢測到協(xie)同(tong)(tong)(tong)作(zuo)(zuo)用(yong)(yong)時(shi),可(ke)能(neng)補償了(le)抑制性(xing)陰影效應。假設與特(te)定(ding)(ding)活(huo)(huo)性(xing)炭添(tian)加(jia)(jia)的(de)(de)(de)協(xie)同(tong)(tong)(tong)作(zuo)(zuo)用(yong)(yong)僅發生在芳族化(hua)(hua)合(he)物(wu)(wu)中(zhong)(zhong)PCO中(zhong)(zhong)。他們的(de)(de)(de)π- π與活(huo)(huo)性(xing)炭顆粒中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)石(shi)墨烯(xi)層或特(te)定(ding)(ding)的(de)(de)(de)官能(neng)表面(mian)基(ji)團相互(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)(yong),可(ke)假定(ding)(ding)為協(xie)同(tong)(tong)(tong)作(zuo)(zuo)用(yong)(yong)的(de)(de)(de)先決條(tiao)件。
五重濃縮(suo)生物(wu)(wu)(wu)預處理灰水(shui)PCO不受特定活性(xing)(xing)炭添(tian)加(jia)的(de)(de)(de)(de)抑制或增強(qiang)。由于(yu)(yu)高比(bi)例(li)的(de)(de)(de)(de)灰水(shui)有(you)(you)(you)機(ji)物(wu)(wu)(wu)不能(neng)吸(xi)附(fu)在活性(xing)(xing)炭上,因(yin)此可以防(fang)止廢水(shui)中有(you)(you)(you)害物(wu)(wu)(wu)質(包括芳香族(zu)結(jie)構)的(de)(de)(de)(de)協同(tong)作用。然而,將活性(xing)(xing)炭添(tian)加(jia)到(dao)生物(wu)(wu)(wu)預處理灰水(shui)中PCO由于(yu)(yu)有(you)(you)(you)機(ji)物(wu)(wu)(wu)的(de)(de)(de)(de)吸(xi)附(fu),因(yin)為有(you)(you)(you)機(ji)物(wu)(wu)(wu)的(de)(de)(de)(de)吸(xi)附(fu)和去除(chu)增加(jia)了光催化礦化的(de)(de)(de)(de)去除(chu)。結(jie)果(guo)強(qiang)調,實(shi)際(ji)廢水(shui)研(yan)究的(de)(de)(de)(de)協同(tong)作用是重要的(de)(de)(de)(de),而不是苯酚(fen)等(deng)模型有(you)(you)(you)機(ji)物(wu)(wu)(wu)的(de)(de)(de)(de)純水(shui)溶液。
0371-64395966

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