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廣東活性炭吸附和異質光催化

[ 發布日期:2022-08-05 點擊:30736 來源:本站 【打印此文】 【關閉窗口】]
 

  活性炭吸附和異質光催化

  本研究的(de)(de)目的(de)(de)是評估在生(sheng)物(wu)預處理的(de)(de)灰(hui)水(shui)和極性(xing)(xing)脂肪(fang)(fang)族(zu)化(hua)(hua)(hua)合(he)物(wu)極性(xing)(xing)脂肪(fang)(fang)族(zu)化(hua)(hua)(hua)合(he)物(wu)光(guang)(guang)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)中(zhong)(zhong)添(tian)加(jia)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)(tan)是否具(ju)(ju)有(you)(you)(you)(you)(you)協同(tong)(tong)作(zuo)用(yong)(yong),如以前用(yong)(yong)苯(ben)酚證明的(de)(de)那樣。使用(yong)(yong)UV燈(deng)和光(guang)(guang)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)劑TiO 2.用(yong)(yong)五(wu)倍濃(nong)縮(suo)的(de)(de)生(sheng)物(wu)預處理灰(hui)水(shui)和四(si)乙(yi)(yi)二(er)醇(chun)二(er)甲(jia)醚水(shui)溶液記錄光(guang)(guang)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)動力學P25存在和無活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)(tan)。協同(tong)(tong)作(zuo)用(yong)(yong)因子SF光(guang)(guang)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)率常(chang)數(shu)與無活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)(tan)在活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)(tan)存在下的(de)(de)速率常(chang)數(shu)之比。灰(hui)水(shui)濃(nong)縮(suo)物(wu)沒(mei)有(you)(you)(you)(you)(you)觀察到協同(tong)(tong)作(zuo)用(yong)(yong)(SF≈1)。對(dui)于(yu)脂肪(fang)(fang)族(zu)化(hua)(hua)(hua)合(he)物(wu),四(si)乙(yi)(yi)二(er)醇(chun)二(er)甲(jia)醚,活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)(tan)的(de)(de)添(tian)加(jia)實際上是光(guang)(guang)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)劑(SF (一)具(ju)(ju)有(you)(you)(you)(you)(you)抑制作(zuo)用(yong)(yong),在苯(ben)酚水(shui)溶液的(de)(de)參考實驗中(zhong)(zhong)確認了協同(tong)(tong)作(zuo)用(yong)(yong)。通過活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)(tan)對(dui)其有(you)(you)(you)(you)(you)機成分的(de)(de)低(di)吸(xi)(xi)附,可(ke)以解(jie)釋灰(hui)水(shui)濃(nong)縮(suo)物(wu)沒(mei)有(you)(you)(you)(you)(you)協同(tong)(tong)作(zuo)用(yong)(yong)。四(si)乙(yi)(yi)二(er)醇(chun)二(er)甲(jia)醚的(de)(de)光(guang)(guang)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)是由于(yu)活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)(tan)顆粒對(dui)光(guang)(guang)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)劑的(de)(de)屏(ping)蔽。假設混合(he)過程中(zhong)(zhong)的(de)(de)協同(tong)(tong)作(zuo)用(yong)(yong)僅限(xian)于(yu)芳香族(zu)有(you)(you)(you)(you)(you)機物(wu)。粉狀活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)(tan)的(de)(de)添(tian)加(jia)有(you)(you)(you)(you)(you)利于(yu)有(you)(you)(you)(you)(you)機物(wu)的(de)(de)附加(jia)吸(xi)(xi)附和去除,光(guang)(guang)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)氧(yang)(yang)化(hua)(hua)(hua)導致活(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)炭(tan)(tan)存在時有(you)(you)(you)(you)(you)機濃(nong)度降低(di)60%紫(zi)外線照(zhao)射時間。

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  灰(hui)水(shui)(shui)(shui)比城市污水(shui)(shui)(shui)更好(hao)地再利用,因(yin)為它與衛生(sheng)(sheng)用水(shui)(shui)(shui)和工(gong)業(ye)廢水(shui)(shui)(shui)分離,因(yin)為它含有(you)低(di)濃度的(de)(de)(de)營養物質(zhi)、病原體(ti)和危險的(de)(de)(de)工(gong)業(ye)化(hua)學品。經過生(sheng)(sheng)物處理,即(ji)使在低(di)技術過程(cheng)中,如間歇供(gong)應(ying)地下垂直(zhi)流建造的(de)(de)(de)濕地,也會(hui)產生(sheng)(sheng)總有(you)機碳(tan)(TOC)濃度在5-15 mg L -1范圍(wei)內的(de)(de)(de)流出(chu)物。此外,必須去除生(sheng)(sheng)物處理灰(hui)水(shui)(shui)(shui)中發現的(de)(de)(de)有(you)機微(wei)污染物。實現這些目(mu)標的(de)(de)(de)可持續(xu)方法(fa)是(shi)太陽(yang)能異質(zhi)光(guang)催化(hua)氧化(hua)(PCO)懸浮(fu)在廢水(shui)(shui)(shui)中的(de)(de)(de)半導體(ti)顆粒的(de)(de)(de)先進氧化(hua)過程(cheng)。

  因(yin)此(ci),有必要制定太陽(yang)能PCO策略更有效。很有前途的(de)技(ji)術是PCO結合(he)活(huo)性炭(tan)(tan)吸附。含苯酚(fen)模型廢水已(yi)經顯示出這種(zhong)特定活(huo)性炭(tan)(tan)類型的(de)存在,導致了改善PCO常(chang)數為4-氯(lv)苯酚(fen)、咖啡(fei)酸(suan)(suan)、2、4-二氯(lv)苯氧乙酸(suan)(suan)、氯(lv)丁酸(suan)(suan)。在PCO 活(huo)性炭(tan)(tan)組合(he)過程中觀察到(dao)的(de)協同作用通常(chang)基于協同因(yin)子(SF),存在下的(de)PCO速(su)率常(chang)數(k PCO_活(huo)性炭(tan)(tan)和活(huo)性炭(tan)(tan)不存在(k PCO)的(de)比例:SF=k PCO_活(huo)性炭(tan)(tan)/k PCO。

  協(xie)同(tong)(tong)作(zuo)(zuo)用的(de)一個(ge)原因(yin)是(shi)有機分子從吸附(fu)劑到直接附(fu)著在活性(xing)炭上的(de)光(guang)(guang)催化劑顆粒的(de)短擴散途徑。因(yin)此,已經(jing)發現(xian)了(le)PCO /活性(xing)炭混合(he)工藝(yi)SF與活性(xing)炭和光(guang)(guang)催化劑顆粒之(zhi)間的(de)界面(mian)積有關。TiO 增加了(le)與活性(xing)炭的(de)界面(mian)接觸和協(xie)同(tong)(tong)作(zuo)(zuo)用。但當接觸面(mian)積超過(guo)光(guang)(guang)催化劑總表面(mian)的(de)50%時,協(xie)同(tong)(tong)效(xiao)應降低(di)。

  此外(wai),活性(xing)(xing)炭微(wei)晶表面(mian)的(de)特定官能團(如羧甲(jia)酸或環(huan)醚基)被假位于(yu)TiO 2表面(mian)上的(de)Ti中(zhong)心]協調相互(hu)作用,特別是以銳(rui)鈦(tai)礦的(de)形式,主(zhu)要(yao)是TiO 2修(xiu)改P25。銳(rui)鈦(tai)礦表現出比金(jin)紅(hong)石(shi)更高的(de)氧原子(zi)(zi)空位(即氧配體缺陷)。的(de)Ti電子(zi)(zi)光(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)和吸附劑(ji)(ji)(ji)(ji)由含氧活性(xing)(xing)炭官能表面(mian)基團中(zhong)心協調。假設光(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)中(zhong)的(de)光(guang)移(yi)動(dong)電子(zi)(zi)可以這樣轉(zhuan)移(yi)到(dao)相鄰的(de)活性(xing)(xing)炭表面(mian)。因(yin)此,光(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)內的(de)光(guang)誘(you)導電子(zi)(zi)和空穴的(de)重組(zu)減(jian)少,導致孔(kong)的(de)壽命延長(chang),并且它(ta)們到(dao)達光(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)表面(mian)的(de)可能性(xing)(xing)更高,從而更有(you)效地氧化(hua)(hua)在光(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)附近(jin)的(de)有(you)機(ji)物光(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)。光(guang)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(ji)(ji)(ji)/活性(xing)(xing)炭界面(mian)面(mian)積和兩種(zhong)固(gu)體之間(jian)的(de)電荷(電子(zi)(zi)或空穴)轉(zhuan)移(yi)受到(dao)活性(xing)(xing)炭表面(mian)化(hua)(hua)學(因(yin)此源材料和活化(hua)(hua)過(guo)程(cheng))的(de)影響。因(yin)此,只有(you)特定的(de)活性(xing)(xing)炭PCO /在活性(xing)(xing)炭組(zu)合(he)過(guo)程(cheng)中(zhong)引起協同效應。

  在(zai)PCO在(zai)實驗中(zhong),活(huo)(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)微(wei)(wei)晶(jing)(jing)中(zhong)的(de)(de)石墨(mo)(mo)烯(xi)層結構也影響光(guang)催化TiO 2 /活(huo)(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)系統(tong)協同作用程度(du)。活(huo)(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)的(de)(de)電(dian)導率越(yue)高,石墨(mo)(mo)烯(xi)層紊(wen)亂越(yue)低(即與(yu)純石墨(mo)(mo)結構越(yue)近)。當(dang)活(huo)(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)中(zhong)石墨(mo)(mo)微(wei)(wei)晶(jing)(jing)的(de)(de)電(dian)子(zi)半導體(ti)性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)足夠時,活(huo)(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)可以從接觸(chu)光(guang)中(zhong)轉移TiO 注(zhu)入的(de)(de)電(dian)荷載流子(zi)粒子(zi)。添加特定的(de)(de)活(huo)(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)類型PCO這支持了光(guang)觸(chu)媒內空穴電(dian)子(zi)重組(zu)抑(yi)制的(de)(de)上述效果(guo)。一(yi)般來說,活(huo)(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)的(de)(de)特性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)是PCO與(yu)活(huo)(huo)(huo)(huo)性(xing)(xing)(xing)(xing)(xing)炭(tan)吸附的(de)(de)協同作用非(fei)常復雜。

  添(tian)加特(te)(te)(te)定的(de)活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)會(hui)導(dao)致(zhi)TiO 2基酚(fen)PCO速率常數增加。因此(ci),盡管(guan)使(shi)用(yong)(yong)不(bu)(bu)同(tong)類(lei)(lei)型(xing)的(de)不(bu)(bu)同(tong)類(lei)(lei)型(xing)UV燈(deng)與(yu)其它(ta)稍有不(bu)(bu)同(tong)的(de)實(shi)驗條(tiao)件(jian),但文(wen)獻中(zhong)描述的(de)實(shi)驗可(ke)以再現。苯酚(fen)中(zhong)有不(bu)(bu)同(tong)的(de)活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)PCO中(zhong)沒有產(chan)生(sheng)任何協(xie)(xie)同(tong)作用(yong)(yong),證(zheng)實(shi)僅(jin)具有特(te)(te)(te)定性(xing)(xing)質的(de)活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)能夠提高PCO速率常數。脂(zhi)肪族化合物通過添(tian)加特(te)(te)(te)殊活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)和脂(zhi)肪族化合物PCO由活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)顆粒引起(qi)的(de)光催化劑明顯遮擋甚(shen)至被抑制(zhi)。當(dang)檢測(ce)到協(xie)(xie)同(tong)作用(yong)(yong)時,可(ke)能補償(chang)了抑制(zhi)性(xing)(xing)陰影效應。假設與(yu)特(te)(te)(te)定活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)添(tian)加的(de)協(xie)(xie)同(tong)作用(yong)(yong)僅(jin)發生(sheng)在(zai)芳族化合物中(zhong)PCO中(zhong)。他們的(de)π- π與(yu)活(huo)性(xing)(xing)炭(tan)顆粒中(zhong)的(de)石墨烯層或(huo)特(te)(te)(te)定的(de)官能表(biao)面基團相互作用(yong)(yong),可(ke)假定為協(xie)(xie)同(tong)作用(yong)(yong)的(de)先(xian)決(jue)條(tiao)件(jian)。

  五重濃縮生(sheng)物(wu)(wu)預(yu)處理灰水(shui)PCO不受特定(ding)活(huo)性(xing)炭添加的(de)(de)抑制或增強。由于高比(bi)例的(de)(de)灰水(shui)有機(ji)物(wu)(wu)不能吸(xi)附在活(huo)性(xing)炭上,因此可(ke)以防止廢水(shui)中有害(hai)物(wu)(wu)質(zhi)(包括芳香族結構)的(de)(de)協同作用。然(ran)而,將活(huo)性(xing)炭添加到生(sheng)物(wu)(wu)預(yu)處理灰水(shui)中PCO由于有機(ji)物(wu)(wu)的(de)(de)吸(xi)附,因為有機(ji)物(wu)(wu)的(de)(de)吸(xi)附和去(qu)除(chu)(chu)增加了光催化礦化的(de)(de)去(qu)除(chu)(chu)。結果強調,實際廢水(shui)研究的(de)(de)協同作用是重要的(de)(de),而不是苯酚等模型有機(ji)物(wu)(wu)的(de)(de)純水(shui)溶(rong)液。